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CuFC吸附1滤工艺处理含137Cs废水

来源:中国过滤网 发布日期:2017-11-13

  核化学与放射化学CuFC吸附1滤工艺处理含137Cs废水王露、赵军w,胥要2,肖湘竹、邓1,杨杨1 1.中国工程物理研究院核物理与化学研究所,四川绵阳621900;2.天津大学环境科学与工程学院,天津300072度(C.)、吸附时间、pH值、竞争离子以及CuFC投加量对去污因子的影响。分别用去离子水、地表水和海水配制模拟废水,当模拟废水中137Cs的初始活度浓度分别为424X105、2 84X105Bq/L,吸附时间为90min,pH值为7,CuFC投加量为80mg/L,不投加竞争离子时,本工艺的去污因子分别达到206X104、162X104和9.36X101,说明CuFC吸附、微滤工艺是一种高效的含137Cs废水处理工艺,且具有可观的应用前景。

  137Cs;吸附;微滤随着我国原子能科学技术的发展,产生的含137Cs废水量也越来越大。含137Cs废水的水质体系一般为去离子水(例如反应堆出水)、地表水(例如受到137Cs污染的地表水)和海水(例如因137Cs泄露受到污染的海水)。137Cs半衰期较长,可长期在环境中存在,其放射出的卩粒子及伴随的Y射线可对人体造成较大伤害,并对自然环境产生严重威胁,将含137Cs的废水处理后达标排放,对人类和环境均具有积极的意义。

  ―般采用分离-固化的途径进行处理。常用的分离方法有:沉淀法、挥发法、溶剂萃取法以及无机离子交换法等。其中,无机离子交换剂大多具有耐热、耐辐照、选择性好、操作简便、与环境相容性好等优点而受到广泛的关注。国内外研究较多的无机离子交换剂有天然/人造沸石、不溶性多价金属磷酸盐、金属亚铁氰化物、杂多酸盐复合离子交换剂和硅钛化合物等。

  其中,金属亚铁氰化物M,如亚铁氰化镍钾(KNiFC)、亚铁氰化钴钾(KCoFC)、亚铁氰化钛钾(KTiFC)和亚铁氰化铁FeT 3、亚铁(CN)对Cs+表现出了良好的吸附(交换)性能,且具有极高的化学稳定性,因而受到广泛关注。

  膜分离法由于具有固液分离效率高和适应性强等特点,可将吸附后的金属亚铁氰化物从液相中分离出来。因此可将金属亚铁氰化物吸附与膜分离技术相结合用于含137Cs废水的处理。Rao等用亚铁氰化铜(CuFC)吸附结合超滤工艺去除地表水中的137Cs,当水中137Cs的初始活度浓度为1.258X105Bq/L时,去污因子为102;用亚铁氰化钾锌吸附+微滤工艺去除模拟废水中的137Cs,当废水中137Cs初始活度浓度为510X0Bq/L、亚铁氰化钾锌投加量为83mg/L时,单级无机吸附微滤段的去污因子为5.韩非等采用单级亚铁氰化铜(CuFC)吸附-微滤工艺去除实验废水(用天津自来水配制,水质参数列于表1)中的133Cs,当CuFC投加量为20 m/L时,平均去污因子达2 102463X102.由于在韩非等的实验中,废水的初始Cs+质量浓度高达100fg/L,达到了实际含137Cs的低放射性废水中Cs+的质量浓度(<10pg/L)的1000倍以上,且废水水质不同(实际含137Cs的低放射性废水普遍为去离子水体系),为更好地考察CuFC吸附微滤工艺对含137Cs的低放射性废水的处理效果,分别用去离子水、地表水和海水,加入放射性137Cs配制实验模拟废水,并采用单级吸附微滤工艺去除模拟废水中的137Cs,研究废水中137Cs初始活度浓度、CuFC投加量、吸附时间、废水pH值、竞争离子投加量对去污因子的影响,以期为采用CuFC吸附微滤组合工艺处理含137Cs放射性废水提供借鉴。

  表1天津自来水水质分析指标总硬度(CaC3)总碱度(CaC3)实验所用主要试剂纯度均为分析纯,各试剂除了溶解稀释外不经过其他预处理。氯化氢、氢氧化钠、氯化钠、氯化钾、氯化钙均为成都市科龙化工试剂厂生产。

  WX型混合纤维素酯微孔滤膜(孔径0 22fm,直径50mm)用于混合液过滤。

  富华79-1磁力搅拌仪,上海富华实验仪器有限公司,用于搅拌CuFC悬浊液;HNY-2102恒温培养振荡器,天津市欧诺仪器仪表有限公司,用于振荡目标溶液;AP-01P真空抽滤机、天津奥特赛恩斯仪器有限公司,溶剂过滤器、500mL、杭州常胜科教器具厂,用于混合液抽滤;CANBERRABE5030高纯锗伽马谱仪,美国CANBERRA公司,用于检测溶液中137Cs的活度浓度;PHS2FpH计,上海精科公司,用于测废水的pH值;METTLERTOLEDO电子天平,精度为Q000用于称量固体药品。所有测量仪器均在检定有效期内。

  1.2实验方法在250mL锥形瓶内加入一定量的137Cs标准溶液(用北京同辐同位素公司生产的137Cs原液加去离子水配制,活度浓度为424X107Bq/L),然后加入150mL去离子水或地表水或海水,配制模拟废水。去离子水用Millipore纯水发生器制备,电导率为0.7us/cm;地表水、海水的水质参数列于表2.表2实验用水水质分析指标地表水海水总硬度(CaC3)总碱度(CaC3)用Na4Fe(CN)和Cu(N3)2进行沉淀反应,制备CuFC(分子式为Cu2Fe(CN)7氏0),制备得到CuFC的悬浊液,其沉降性能良好,悬浊液颗粒粒径最小为0.55um,最大为45um,粒径为0.5511.24um的颗粒体积分数为50%.大于实验用微滤膜的孔径(0.22um)过滤时颗粒不会穿过滤膜。

  0(2.3节实验中分别调节模拟废水pH值为2.211.2),在模拟废水中加入一定量的吸附剂CuFC(2. 4节及2.5节实验中先加入一定量的K+、Na+、Ca2+或腐殖酸),在25°C和200r/min下,震荡一定时间(吸附时间)后,用抽滤装置抽滤,滤液制样后用Y谱仪测量137Cs的活度浓度。13去污因子的计算去污因子(DF)按公,唯一不同的是本实验废水中Cs+初始质量浓度小3个数量级。由此可以推断,尽管CuFC对Cs+有很强的亲和力和高选择性,但质量浓度的不足会使Cs+在与其他离子竞争的过程中处于劣势。

  5CuFC投加量的影响分别用去离子水、地表水和海水配制三组模拟废水,使其C.分别为424X105Bq/L、2.84X105Bq/L和2.84X105Bq/L,分别向每组投加不同量的CuFC后进行废水处理实验,结果示于。由可知:DF随CuFC投加量的增大而增大,当CuFC投加量小于30mg/L时,DF迅速增大;CuFC投加量从30mg/L增加到80mg/L时,DF缓慢增大,当CuFC投加量达到80mg/L时,对于分别用去离子水、地表水和海水配制的模拟废水,DF分别达到2. 104、1.62X104和9.36X101.综合考虑137Cs去除效果及药剂成本,采用单级CuFC吸附滤工艺处理含137Cs废水时,合适的CuFC投加量为3060mg/L.在相同的CuFC投加量下,对于分别用去离去离子水,C0――地表水,C0子水、地表水、海水配制的三种模拟废水,df的大小顺序为:去离子水>地表水>海水,这是因为三种废水中竞争离子浓度的大小顺序为:去离子水<地表水<海水。对于用地表水配制的模拟废水,当CuFC投加量为2040mg/L时,DF达23X1033.96X103,而韩非等的研究中,DF仅为2. 102463X102,两次研究中DF的差异主要是由实验模拟废水中离子种类及浓度的差别(见表1和表2)所致。

  本实验中,对于用地表水配制的模拟废水,当CuFC投加量为80mg/L时,DF达1.62X104.而邓等的研究中,当亚铁氰化钾锌投加量为87X101.可见,用单级吸附滤工艺处理含137Cs废水时,采用CuFC作吸附剂的处理效果远优于采用亚铁氰化钾锌作吸附剂。

  叶明吕等用斜发沸石去除模拟地下水中的Cs,当沸石投加量为105mg/L(固液比为1:10g/mL)、吸附时间为10d时,DF为103;可见,采用CuFC作吸附剂处理含137Cs废水的处理效果也优于沸石,且吸附平衡时间仅为90min.福岛核事故后,采用沸石填充柱结合加压上浮装置、絮凝沉降三级组合工艺处理含高浓度137Cs的海水,DF为106;本实验中采用单级CuFC吸附滤工艺处理含137Cs的模拟海水(CuFC投加量为80mg/L),DF接近102(DF为96)。综上所述,CuFC吸附滤工艺对于含137Cs废水有较高的去污因子,且当废水含盐量较高时,仍具有较好的去污效果。因此可用于核燃料后处理废水及海水等高含盐量的含137Cs废水处理,应用前景非常可观。

  3结论采用单级CuFC吸附滤工艺处理含137Cs废水时,当吸附时间大于20min,pH值为137Cs的去除效果较好。且模拟废水中137Cs的初始活度浓度越大、竞争离子投加量越小时,对137Cs的去除效果越好。

  采用单级CuFC吸附滤工艺处理含137Cs的模拟海水时,去污因子接近102,表明CuFC吸附微滤工艺可用于核燃料后处理废水及海水等高含盐量废水中137Cs的去除,具有可观的应用前景。

(完)

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